北京大学郭少军课题组发现五元非常规有序相亚纳米材料的催化特性
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北京大学郭少军教授团队在《自然·合成》(Nature Synthesis)发表最新研究成果,开发出一种新型高效催化剂,显著提升了阴离子交换膜燃料电池(AEMFC)的性能。AEMFC因其经济性和耐久性优势备受关注,但其阳极碱性氢氧化反应(HOR)动力学缓慢一直是瓶颈。
该团队利用铂元素诱导的“自催化”策略,合成出厚度仅0.9纳米的超薄二维材料,实现了Ru-O3孤立活性位点的均匀调控。这种非常规六方密堆积(hcp)有序亚纳米结构,具有独特的层状原子排列和晶格压缩应变。
研究发现,材料表面Ru以+2价氧化态存在,形成Ru-O3单原子构型。 这种结构有效调制了材料电子结构,降低了d带中心,优化了氢和羟基中间体的吸附能。
该催化剂展现出卓越的HOR催化活性、稳定性和抗CO毒化能力,其本征活性超过现有钯基催化剂。 研究揭示了hcp相结构增强含氧中间体吸附,而Ru-O3位点通过库仑作用力优化中间体吸附能的双重调控机制。Pd原子作为主要的氢吸附位点,Ru-O3位点则主要吸附羟基。 HOR活性与Ru位点数目呈火山型关系,表明两者协同作用至关重要。
这项研究为设计高性能AEMFC催化剂提供了新思路,有望推动AEMFC技术的实际应用。 北京大学林芳旭、罗恒、李璐为论文共同第一作者,郭少军和吕帆为共同通讯作者。
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