中国科大揭示不同维度储能纳米材料的电化学渗流规律

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近日，中国科学技术大学苏育德研究员课题组与俞书宏院士团队合作，在国际期刊《先进材料》（Advanced Materials）上发表了题为“Cellulose nanofiber-supported electrochemical percolation of capacitive nanomaterials with 0D, 1D and 2D structures”的研究论文。该研究构建了三种不同维度储能纳米材料的电化学渗流模型，系统探究了活性纳米材料的维度和密度对于电极储能性能和力学性质的影响。研究发现，当体系中活性纳米材料质量百分数处于某一临界值（定义该临界值为电化学渗流阈值）时，比电容发生了至少一个数量级的激增。储能纳米材料的维度与电化学渗流阈值和电极力学性能密切相关，本项研究成果对于发展绝缘基底支撑的电化学储能电极具有指导意义。

储能纳米材料具有独特的物理和化学特性，在电化学储能领域被广泛关注。由于极易发生聚集或堆叠，纳米活性材料通常需要依靠支撑基底构筑成宏观电极。纤维素纳米纤维是一种天然可再生材料，具有优异的力学性能和促进离子传输的能力。诸多研究将纤维素纳米纤维与不同维度的储能纳米材料复合，构筑可用于电池和超级电容器的自支撑储能电极。对于电极材料，内部电子通路的构建是必要前提，但是本征纤维素纳米纤维是电子绝缘体。已有研究证明，复合材料的导电渗流阈值与导电添加剂的维度密切相关。然而在电化学储能领域，不同维度储能纳米材料在绝缘基底中的电化学渗流行为及其对于电极力学性能的影响尚未明确。

基于此，本项研究选择本征电导率相近的0D碳纳米颗粒、1D碳纳米管和2D还原氧化石墨烯为例，通过精确调控其在纤维素纳米纤维基底的负载，构建了三种电化学渗流研究模型（图1）。将所制备的纤维素纳米纤维基自支撑电极组装成超级电容器研究电极的电化学储能性能，研究人员发现，电化学渗流行为与纳米活性材料的维度密切相关。当0D碳纳米颗粒、1D碳纳米管和2D还原氧化石墨烯的质量百分数分别为60.0%, 14.3%和66.7%时，比电容出现至少1个数量级的增长。由此可见，相对于零维和二维材料，一维材料更容易发生电化学渗流。进一步提高活性物质的占比虽然能够提高比电容活性，但同时伴随着电极力学性质的牺牲，这些行为均与纳米活性材料的维度密切相关。研究结果显示，储能纳米材料维度的选择和密度的精确调控，对于构筑基于绝缘基底自支撑电极材料至关重要。

图1：不同维度储能纳米材料的电化学渗流模型示意图

本文的第一作者为中国科学技术大学博士生杭臣臣，通讯作者为中国科学技术大学俞书宏院士和苏育德研究员。该工作得到新基石研究员项目、国家重点研发计划、中国科学院战略性先导科技专项基金、国家自然科学基金重大项目、中国科学院青年创新促进会、安徽省重大基础研究项目、国自然面上项目、科技部重点研发计划青年项目等资助。

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