大连理工锂硫电池研究获重大突破

大连理工大学胡方圆教授团队在低温锂硫电池研究中取得突破性进展。针对低温环境下锂硫电池性能衰减难题，该团队创新性地提出了一种基于动态溶剂化调控的“动态迁移-拖曳”聚合物电解质策略。通过引入硼酸酯动态共价键和极性侧链，实现了对锂离子溶剂化结构的动态重构，有效降低了脱溶剂化能垒，提升了多硫化物转化动力学。实验结果表明，该策略显著提升了锂硫电池的低温循环稳定性与倍率性能，为极地探测、高空无人机等极端环境下的储能技术发展提供了新的方向。相关研究成果发表于《德国应用化学》，为高比能准固态锂硫电池的低温性能突破提供了全新思路和材料设计路径。

近日，大连理工大学材料学院胡方圆教授团队在低温准固态锂硫电池领域取得重要进展。该研究聚焦于锂硫电池在低温环境下离子传输通道受限及界面脱溶剂化能垒显著升高的问题，提出了一种基于动态溶剂化调控的新策略——设计动态迁移-拖曳聚合物电解质。通过引入硼酸酯动态共价键与极性侧链结构，实现对锂离子溶剂化结构的动态重构，从而有效降低脱溶剂化能垒，提升多硫化物转化动力学，使锂硫电池在低温条件下仍可稳定循环并保持高容量。

研究成果以“基于动态迁移-拖曳策略设计聚合物电解质用于低温锂硫电池”（Dynamic Migration-Pulling Polymer Electrolyte Design Strategy for Low-Temperature Lithium–Sulfur Batteries）为题，发表于国际化学权威期刊《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）。

图1. 具有动态侧链的凝胶聚合物电解质结构示意图

凝胶聚合物电解质因其高安全性、良好的界面兼容性以及抑制多硫化物穿梭的能力，被视为解决低温锂硫电池性能衰退的理想材料体系，对于推动极地探测、高空无人机等极端环境下的储能技术发展具有重要意义。然而，传统凝胶聚合物电解质在低温下常面临离子电导率骤降与界面传输动力学迟缓的问题。锂离子在传输过程中受制于静态溶剂化网络结构，尽管强极性配位基团有助于锂盐解离，却也造成较高的脱溶剂化能垒，阻碍了电荷转移过程。同时，低温下锂离子传输机制的动态演变尚不清楚，导致实际性能远低于理论预测。虽然现有动态聚合物电解质可通过可逆化学键（如氢键或硼酸酯键）实现自修复功能，但难以精准调控锂离子溶剂化结构，无法协同优化多硫化物的锚定、转化与沉积等多个动力学步骤。

针对上述挑战，本研究创新性地提出“动态迁移-拖曳”策略，通过分子层面的设计构建具备动态自适应能力的聚合物网络（见图1），首次揭示了聚合物链段侧基对锂离子的定向“拖曳”作用，并实现了多硫化物高效转化与锂离子快速脱溶的协同增强效果，为高比能准固态锂硫电池的低温性能突破提供了全新思路。

为准确评估“动态迁移-拖曳”策略对界面离子传输动力学的调控效果，本研究选取界面离子脱溶活化能作为关键性能指标，结合原位电化学阻抗谱（EIS）、Arrhenius方程分析及理论模拟，证实动态凝胶聚合物电解质的锂离子脱溶活化能较传统电解质下降高达66%，且可同步实现锂金属的均匀沉积与界面阻抗最小化（见图2）。实验结果显示，所制备的凝胶电解质在0°C下仍可维持超过1 mS cm⁻¹的离子电导率，显著提升了锂硫电池的低温循环稳定性与倍率性能，为极端环境下高性能储能器件的研发提供了全新的理论基础和材料设计路径。

图2. 原位电化学阻抗谱、低温电化学性能及锂离子脱溶示意图

该论文由材料学院博士生宋文凯担任第一作者，胡方圆教授为通讯作者。研究得到了教育部中央高校青年教师科研创新能力支持项目、国家自然科学基金优秀青年基金项目、中国石油科技创新基金、大连市科技计划项目以及大连理工大学星海人才培育计划项目的共同资助。

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