复旦大学课题组打造高熵硫化物纳米晶材料库
复旦大学课题组成功构建了高熵硫化物纳米晶材料库,涵盖5至12种金属元素,为钠离子电池正极材料的研究提供了新思路。该研究通过两步溶剂热合成方法,制备了28种金属元素的高熵金属硫化物,理论上可合成7.7×10⁷种不同组合。研究结果表明,7元高熵金属硫化物在3000次循环后仍保持230 mAh g⁻¹的高可逆容量,展示了优异的倍率性能和循环稳定性。相关成果发表于《Advanced Materials》期刊,为高性能钠离子存储材料的开发提供了重要理论依据。
随着可再生能源技术的迅速进步,钠离子电池因其钠资源丰富且成本低廉的优势,成为锂离子电池的有力替代品。然而,钠离子电池的正极材料通常比容量较低。金属硫化物由于其理论比容量大、电子电导率高以及电化学可逆性好等优点,作为钠离子电池的电极材料备受关注。然而,作为储钠正极材料,其在充放电循环过程中面临硫化物相热力学稳定性不足、多硫化物易溶于电解液导致活性物质流失等关键问题。因此,开发具有高容量和长循环稳定性的正极材料仍是这一领域的重要研究方向。
高熵金属硫化物(HEMS)材料凭借其独特的结构稳定性和组分可调性,为开发高性能钠离子存储材料提供了新的思路。高熵材料的固溶体结构有助于保持元素在放电态下的均匀混合,避免团聚。然而,多组分高熵金属硫化物的可控制备与性能调控机制的研究仍然面临重大挑战。
近日,复旦大学材料科学系孙大林教授、王飞教授和刘洋青年研究员团队创新性地提出了两步通用合成策略,成功构建了包含5至12种金属元素的高熵硫化物纳米晶材料库,并揭示了其高效钠存储机制。相关成果以“High‐Entropy Metal Sulfide Nanocrystal Libraries for Highly Reversible Sodium Storage”为题发表于Advanced Materials期刊上。
该研究开发了一种普适性的两步溶剂热合成方法,成功制备了涵盖元素周期表中28种金属元素的高熵金属硫化物,实现了5-12种金属阳离子的可控组合。计算表明,理论上该方法可合成的高熵金属硫化物种类总数达7.7×10⁷种。通过密度泛函理论(DFT)和分子动力学(MD)模拟证实,两步法能有效降低硫扩散过程中的能量势垒,促进硫元素的均匀分布。基于软硬酸碱理论建立的金属前驱体转化机制模型,为材料合成提供了理论指导。应用于储钠正极时,得益于较低的钠离子迁移能垒和热力学稳定的形成能,7元高熵金属硫化物(7-HEMS)正极表现出优异的倍率性能和循环稳定性,在3000次循环后仍保持230 mAh g⁻¹的高可逆容量。深入研究表明,放电态下金属元素的均匀混合是材料稳定性的主要来源。该研究不仅拓展了高熵材料纳米晶库的构建方法,更为阐明高熵金属硫化物的储钠稳定性机制提供了重要理论依据。
图1. 展示了制备的5-12元高熵金属硫化物和储钠性能以及与其他已报道的储钠正极材料性能对比
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